Кто правил раньше Дарий I или Ашурбанапал в Асирии?

Дарий I - царь Ахменидской державы (Персия, Иран сейчас, но государство было намного больше чем нынешняя территория Ирана (в том числе в Ахменидское государство входила территория нынешней Сирии)).

Ашшурбанапал - царь Ассирии (вот это уже именно Сирия, большая часть Ирака, Ливан, Израиль (где-то так)).

Собственно говоря, Дарий I правил с 522 по 486 год до нашей эры.

Ашшурбанапал же правил в период с 669 по 627 год до нашей эры.

Т. к. счёт ведётся в обратную сторону (до нашей эры), раньше правил Ашшурбанапал (если под "правил в Ассирии" вы подразумеваете "правил огромным государством, включая Ассирию (это я к Дарию I)). В противном случае, их даже и сравнивать-то нельзя, государствами разными всё-таки управляли. В общем, вы поняли, прямой ответ - Ашшурбанапал.